早年與胡深一起師從王毅。至正十八年（1358年），組織地方武裝，消滅土匪有功，朝廷打算授以龍泉主簿、浙東都元帥府僉事，皆不受。至正二十年（1360年）三月，與劉基、宋濂、葉琛同往應天見朱元璋。朱元璋問：「先生您認為天下紛爭，什麼時候才能安定呢？」章溢回答道：「天道無常，唯德是輔，惟不嗜殺人者能夠做到。」

章溢官至御史中丞兼贊善大夫。不久母喪，親自挑土運石，修建墳塋，因過度哀戚勞累，不久病死。有子章存道。